Aprendizado de máquina como metodologia de estudo em óxidos de alta entropia
Autor(es): Arthur da Silva Sousa Santos, Daniel Zanetti de Florio, James Mores de Almeida, Fabiane de Jesus Trindade
Afiliação: Universidade Federal do ABC.
Óxidos de alta entropia (HEOs) são uma classe emergente de materiais com diversas aplicações, por exemplo conversão de energia e tecnologias de armazenamento, que ganharam interesse significativo devido à sua estrutura única, estequiometria complexa e efeito sinérgico relacionado à alta entropia. Apesar do crescente número de estudos relatados relacionados aos HEOs nos últimos anos, ainda faltam explicações contundentes sobre suas propriedades estruturais, atividades eletroquímicas e os efeitos relacionados à alta entropia. No presente trabalho é proposto uma nova metodologia de estudo sobre a formação de fases estáveis de HEOs baseada em aprendizado de máquina. Inicialmente dados de HEOs estáveis de fase única e suas composições foram minerados manualmente da literatura, assim como também alguns testes utilizando “large languague models” (LLMs) estão em andamento. Uma vez coletados os dados brutos a etapa de “features engineering” foi realizada com base em descritores (termo em inglês: “descriptors”) baseados em propriedades físicas, químicas e termodinâmicas dos átomos e dos óxidos que compõem o sistema; sempre se valendo de um esquema de cinco operações aritméticas para a vetorização. Descritores são uma ferramenta de orientação para descrever a estabilidade de soluções sólidas monofásicas e foi identificado como crucial para prever sistemas recém-projetados com precisão. Ao todo foram geradas mais de 250 “features” que passaram por diferentes métodos de seleção para os modelos treinados, a saber: eliminação de “features” com alta correlação de Pearson, “Permutation Feature Importance” e “Exaustive Features Selection”. Foram treinados quatro modelos de aprendizado de máquina, duas arquiteturas de redes neurais artificiais diretas (“Multi Layer Percepton” e “Extreme Learning Machine”) e duas arquiteturas de árvore de decisão (“Random Forest” e “Gradient Boosting”). Uma vez treinados os modelos, a próxima etapa realizada foi um estudo de análise combinatória de cátions que permitiu reduzir o espaço de combinações possíveis de composições para as previsões dos modelos treinados e também possibilitou um aumento nas chances de êxito uma vez que se considerou a natureza dos cátions que podem ou não ser fixados em determinados grupos de combinações. A análise combinatória foi também útil no sentido de considerar somente os átomos disponíveis no laboratório. Por fim, um estudo de síntese de materiais com a estrutura cristalina fluorita foi realizado e uma versão adaptada do método de síntese hidrotermal foi executada, mais que isso, a difração de raios X foi utilizada nas amostras sintetizadas para verificar se a fase fluorita prevista pelos modelos foi alcançada. Os resultados teóricos obtidos foram modelos com acurácias próximas de 90% com intervalos de confiança com limite inferior próximos de 75%. Mais que isso, as “features” selecionadas pelos modelos representam de fato grandezas importantes para a estabilização de fases de HEOs de acordo com a literatura (exemplo: raio atômico, eletronegatividade, entalpia, etc...), o que confere significado físico aos modelos. Em relação à parte experimental, duas composições sugeridas pelos modelos como fluorita foram ineditamente sintetizadas: (Ce,La,Nd,Mg,Zn)O e (Ce,La,Nd,Mg,Al)O. O padrão de difração de raios X confirmou a fase fluorita em ambos os casos. O fato de que essas duas tentativas de síntese por meio dessa metodologia aqui proposta foram as únicas tentativas de síntese executadas e já foram exitosas confere ainda mais credibilidade à proposição central de que o aprendizado de máquina pode embasar estudos em óxidos de alta entropia.
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